Les Odontocètes se nourrissent d'une grande diversité de proies : annélides, crustacés benthiques, écrevisses, mollusques, calmars, poissons, reptiles, oiseaux et mammifères. Selon leur préférence, on peut distinguer les ichtyophages, qui mangent essentiellement des poissons, les teutophages, qui se nourrissent de céphalopodes, et les sarcophages, mangeurs de chair, qui, en plus des poissons, chassent des reptiles, des oiseaux et d'autres espèces de cétacés.

Toutefois, c'est avant tout la disponibilité de nourriture qui conditionne les habitudes alimentaires des cétacés, et on sait que l'opportunisme caractérise le comportement de beaucoup d'entre eux. Ainsi en fonction de la saison ou de la région, une même espèce pourrait être ichtyophage ou teutophage.

La denture des Odontocètes ne se prête pas à la mastication, mais à la capture et à l'immobilisation des proies. La forme des dents et leur nombre dépendent des diverses spécialisations alimentaires : munis de mâchoires allongées et généreusement garnies de dents, jusqu'à 300 pour certains, les delphinidés peuvent choisir entre de nombreux types de proies.

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Chez les espèces essentiellement teutophages, les dents sont moins nombreuses, voire, dans certains cas, absentes. Chez le cachalot et le dauphin de Risso, seule la mâchoire inférieure en est pourvue, tandis que les baleines à bec et le ziphius peuvent en être privés. La denture la plus spectaculaire, encore qu'elle soit inutile à des fins alimentaires, est celle du mâle narval. Il n'a qu'une dent, très caractéristique, ressemblant à une défense torsadée.

Les Odontocètes se servent de leur "sonar" pour localiser les proies, mais ils peuvent aussi les assourdir par des sons à très haute fréquence et produire de violentes détonations en claquant la nageoire caudale contre la surface de l'eau. Mis à part des cas particuliers, comme l'orque qui peut s'attaquer à des baleines ou d'autres delphinidés, la plupart des Odontocètes misent sur des chaînes alimentaires à fort rendement énergétique, préférant des organismes marins à croissance rapide et à cycle vital plutôt bref, pour s'assurer un renouvellement rapide des ressources alimentaires et la disponibilité de grosses quantités de nourriture.

La consommation quotidienne est proportionnelle au poids du prédateur. On a calculé que l'ensemble de la population de cachalots, environ 2 millions d'individus, engloutit chaque année au moins 110 millions de tonnes de céphalopodes.

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Du fait de leurs habitudes alimentaires, les premières n'en ont pas à l'avant de la mandibule, car elles se nourrissent en nageant lentement la gueule ouverte, alors que les seconds, qui sont plus rapides, s'alimentent en avalant d'énormes quantités d'eau qu'ils filtrent ensuite en pressant la langue contre le palais, ont le devant bien garni.

Cette dernière façon de se nourrir nécessite d'ailleurs des structures anatomiques particulières, notamment de nombreux sillons jugulaires qui s'étendent jusqu'à la région ventrale, pour dilater la gueule et la gorge et permettre d'emmagasiner le plus d'eau possible et donc de substances nutritives. Un tel volume représente un tiers du poids corporel du rorqual et, sans une suspension élastique de la mâchoire et une poussée exercée par tout le corps, celui-ci ne pourrait pas refermer la gueule. Chaque fois qu'il ouvre la gueule, un rorqual de 150 tonnes peut ingurgiter 50 tonnes d'eau et de nourriture mélangées.

Les techniques de chasse diffèrent selon les espèces. Les mégaptères entourent les bancs de petits poissons d'un filet de bulles, tandis que les baleines grises draguent la vase pour y dénicher les petits crustacés. Un rorqual bleu peut avaler 3 tonnes de crevettes par jour. Les principales proies sont les crustacés, notamment des copépodes, amphipodes et krill. Dans certaines régions et à certaines saisons, les petits poissons pélagiques, sardines, harengs, anchois, constituent le plus gros du menu des cétacés.

Les diverses populations d'une même espèce vivant dans les deux hémisphères peuvent présenter des comportements alimentaires différents. Par exemple, le petit rorqual mange surtout des crustacés au sud, et des poissons, essentiellement des gadidés, au nord.